兰州大学景欢旺教授团队在多年从事CO2和环氧反应制备碳酸脂和染料敏化太阳能电池研究(DSSC)的的基础上,设计构建了新型的光电催化人工光合成体系,由多重功能化的光阴极、光阳极、电解液和外加硅电池构成(Fig. 1)。其中的反应不仅涉及光电催化CO2还原和光解水,还包含C-C偶联反应过程,从而实现了由CO2在水中直接制备甲醇和乙醇并放出氧气(Eq. 1),将太阳能转化为醇类碳基能源分子。

  能源是国民经济发展和社会生活保障的重要物质基础。化石能源资源的有限性和使用过程中造成的大量CO2温室气体排放的环境污染问题已经很严重。导致全球气候的厄尔尼诺现象加剧,影响人类社会的可持续发展。因此,2015年12月12日,巴黎世界气候变化大会通过了温室气体减排协议。全球2015年CO2排放357亿吨,而中国是100亿吨。如何在不降低经济发展的前提下,降低碳排放给我们提出了巨大的挑战。

  诺贝尔奖获得者Olah教授提出了甲醇经济学,即通过催化的方法将CO2和水反应生成甲醇来解决能源和环境问题。目前,关于水中CO2还原的研究主要集中在它的电催化还原和光催化还原两大途径。(1)光催化二氧化碳和水还原主要用各种金属修饰的半导体材料如TiO2纳米颗粒将CO2转化为甲烷。存在的主要问题是电子和空穴的分离。(2)电催化二氧化碳和水还原主要采用均相的贵金属络合物催化剂,产物以甲酸为主,也有高效生成CO的例子。(3)光电联合催化二氧化碳和水还原制备碳基能源分子的报道还比较少。存在的问题是阴阳电极间加质子膜,产物复杂,产率低和主要产物仍为氢气等。

  兰州大学景欢旺教授团队在多年从事CO2和环氧反应制备碳酸脂和染料敏化太阳能电池研究(DSSC)的的基础上,设计构建了新型的光电催化人工光合成体系,由多重功能化的光阴极、光阳极、电解液和外加硅电池构成(Fig. 1)。其中的反应不仅涉及光电催化CO2还原和光解水,还包含C-C偶联反应过程,从而实现了由CO2在水中直接制备甲醇和乙醇并放出氧气(Eq. 1),将太阳能转化为醇类碳基能源分子。新型人工光合成体系实现了在实验室两个太阳强度下光量子效率(Φcell)0.56%制备出100%的乙醇溶液,合成速率为22μM/hcm2. (ChemSusChem, Accepted Article, DOI: 10.1002/cssc.201601828; 中国发明专利申请,CN2.8; CN4.2)。同位素标记实验证明了产物来源于CO2,氧气来源于水。

  这一原创性的人工光合成设计思想,用电化学的方法模拟植物类囊体中的膜电位解决了光催化中的光生电子与空穴的分离问题,用配体模拟生物体系的Calvin循环,用便宜的署红敏化半导体模拟叶绿素吸收光子生成光电子,金属钯吸附水溶液中的质子,原位接受电子生成氢原子还原CO2。光电协同催化,在远小于理论水解电压的0.56V实现了高效的人工光合成制备乙醇和甲醇。更惊喜的是该系统在无外加电压下,也可生成乙醇(Φcell= 0.13%)。

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